Emulo del Merliani, fu definito da Giorgio Vasari: "un Artista Nato", e lo stesso Vasari nel discorrere sulla scultura a Napoli, nel XVI secolo, notava solo il nome di due artisti: Girolamo Santacroce e Giovanni da Nola, ed aggiungeva: "…lavorò costui in San Giovanni a Carbonaro a Napoli, la Cappella del Marchese di Vico. E perché la tavola di questa Cappella, nella quale sono di mezzorilievo i Magi che offrono a Cristo, è di mano d'un spagnolo; Girolamo, fece a concorrenza di quello in San Giovanni di tondorilievo in una nicchia così bello che mostrò non essere inferiore allo spagnuolo, né d'animo, né di giudizio". Mentre Aldo De Rinaldis (Direttore della Regia Pinacoteca di Napoli), così scriveva nel 1927: "…un altro Lignario, il Bergamasco Giovanni Belverte, è, nei primi anni del XVI secolo, Maestro a Giovanni Merliano da Nola, accanto al quale fiorisce Girolamo Santacroce, Scultore delicato...".
Nella vita del Santacroce (edita nel 1772), è scritto: "…fu Girolamo Santacroce di bellissimo aspetto e di volto così gioviale, che coloro che lo rimiravano, prendean subito ad amarlo; ed appoggiando a questo non meno un'affabile e dolce conversazione che un onorato e puntuale operare, si rendea così obbligati coloro che trattavano seco, che ammirando le sue rare virtù e singolari doti, celebravan da per tutto ugualmente le opere sue ed i suoi buoni costumi. Quindi nasceva il dubbio se a lui o a Giovanni da Nola si donasse della scultura il primato". E più avanti "…e lo stesso Giovanni da Nola, come uomo di integrità, non poteva fare a meno di lodarle ancora egli, ed allor quando ne intese la morte, n'ebbe si gran cordoglio che disse: aver Napoli ed il mondo perduto in Santacroce una certa speranza di vedere in lui un altro Buonarroti".
Ed anche il Vasari, allorché disse: "…è certo che se Girolamo vivea, si sperava che siccome aveva la sua professione avanzato tutti quelli della sua Patria, cosi avesse a superare tutti gli artefici del suo tempo…". Poiché si conosce di sicuro che intorno al 1520, il Santacroce fu a Carrara in rapporto con Bartolomeo Ordonez, si può ritenere per certo che la collaborazione con Diego Ordonez, incominciasse fin dal 1516/17 con l'Altare Caracciolo, in San Giovanni a Carbonara, il S. Giovanni Battista in marmo.
Nel 1525, collaborò alle decorazioni della Cappella del Crocifisso, in S. Domenico a Napoli, mentre altre opere furono: l'Altare Maggiore in S. Agnello Maggiore, dove sulla porta della sacrestia, vi sono sei bassorilievi scolpiti dallo stesso. Ed ancora: un bassorilievo in marmo rappresentante "Gesù deposto dalla Croce", nella Chiesa dell'Annunziata; alcuni quadri nella Chiesa di San Pietro ad Aram, nella Chiesa di S. Anna dei Lombardi (Monteoliveto), un altare gentilizio della Famiglia del Pezzo, una "Madonna con Bambino" ed i "SS. Battista e Pietro" e, nel paliotto, "Cristo e Pietro sulle acque". In S. Maria delle Grazie a Caponapoli, un altorilievo: "Incredulità di S. Tommaso"; ancora in S. Anna dei Lombardi, un Sant'Antonio (nella Cappella Naclerio) e, nelle pareti laterali della Cappella Orilia, un bassorilievo: "Gesù deposto nel sepolcro".
Collaborò con il Merliani alla tomba di Galeazzo Pandone in S. Domenico Maggiore e nella Chiesa di S. Maria delle Grazie, scolpì la statua della "Madonna con Bambino" e "… nei lavori delle tavole di marmo; ebbe Girolamo a gareggiar con Giovanni da Nola…" (Vita di G. Sant.).
Nella Chiesa di Mergellina, le sculture del sepolcro di Jacopo Sannazzaro, rappresentanti Apollo e Minerva, chiamate anche Davide e Giuditta, secondo lo Storico d'Arte e Critico D'Eugenio, sono da attribuirsi al Santacroce ed a questo riguardo cosi si esprime: "…il tutto fatto da Gerolamo Santacroce, nostro Napoletano scultore eccellentissimo, il quale se per altro al mondo celebre non fosse, per questa sua opera meriterebbe eterna fama. Egli è vero che avendo il Santacroce lasciato imperfetto e mezzo finite le statue di Apollo e Minerva, queste furono poi compiute da Fra Giovanni Agnolo da Poggibonsi ma non è vero che tutto il Sepolcro sia opera del frate come dicono il Vasari ed il Borghini". Si ricorda alla fine, nella Certosa del Museo di San Martino, il Sepolcro di Carlo Gesualdo (morto nel 1523) , mentre un discepolo del Santacroce, eresse un Monumento a Virgilio, nel 1530, nella Chiesa di Santa Maria del Parto, sempre a Mergellina, opera situata dietro l'Altare Maggiore della Cappella.